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2006年8月、マレーシアの建国記念日カウントダウン・コンサート特別ゲスト出演。
2006年8月22日、初公式来日プロモーション。
2006年9月に発売される"ビビアン・スー(徐若萱)"のアルバム『Vivi and...』に収録されている「I still believe」に曲を提供し、デュエット参加。
2006年10月、マレーシアの音楽賞で、最優秀男性アーティストを受賞。
2006年11月、アジア各国で大ヒット・アルバム『格格blue』マレーシアAIM音楽賞最優秀アルバム、最優秀アレンジ、最優秀アーティストを受賞。
2006年12月、2ndアルバム『Superman』をリリース。発売後一週間足らずで5万枚を突破した。
2006年12月、中国の音楽賞で、ヒット曲『Superwoman』が最優秀金曲賞と最優秀新人賞を受賞。
2006年12月、香港TVB勁歌金曲賞で年度最優秀新人賞を受賞。
2007年、アルバム『Superman』のヒット・ナンバー「背叛~裏切り」は、台湾IFPIチャート、Channel[V]マンダリンソングチャート、カラオケリクエストチャートの1位を総なめする。マレーシアの音楽賞で、大ヒット曲「背叛~裏切り」が作詞賞・作曲賞・最優秀新人など7部門を受賞。東アジアと東南アジアを中心に全世界の中国系社会で人気を獲得、"アジアの「最も歌える」アーティスト"の異名を取る。
2007年1月、カナダHitマンダリンソングチャート、最優秀新人賞を受賞。
2007年2月、台湾KKBOX年度最優秀新人賞を受賞。
2007年3月、アルバム『Superman』のヒット曲「3-7-20-1」が、香港マンダリンソングチャート1位を総なめする。
2007年4月、中国の音楽風雲榜、最優秀新人賞を受賞。
2007年5月、台湾金曲賞(Golden Mellody Award)ノミネートされる。マレーシアのRIMCDセールスチャート・ベストロングhitアルバムに選ばれた、他のアーティストへの楽曲提供等も多く行うようになる。
2007年6月、中国北京の音楽大賞で年度最優秀アーティストを受賞。
2007年12月には、待望の3枚目となるアルバム『Super Sunshine』をリリース。
2008年4月16日、アルバム『Super Sunshine』の日本盤をリリース。
2008年4月19日、日本初のミニ・ライブ、「ゲイリー・ツァオ-SuperSunshine~ライブ&トークショーin Tokyo」が、文化放送メディアホールにて行われた。抽選で選ばれた300名ほどのファンを魅了した
2008年6月28日、故郷マレーシアで初コンサート。
2008年7月、台湾金曲賞(日本レコード大賞に相当する台湾の音楽最高賞)に最優秀男性アーティスト賞を受賞。
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